Clusterphysik
AG Ganteför

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Spectroscopy of Clusters using Free Electron Lasers

Kurzwellige Strahlung im Energiebereich zwischen 20eV und einigen keV ist ein leistungsfähiges Werkzeug zur Strukturanalyse von Festkörpern und Oberflächen. In der Kombination mit der Photoelektronenspektroskopie ermöglicht XPS (X-ray photoelectron spectroscopy) die Analyse der lokalen elektronischen Struktur in der Umgebung der Atome eines ausgewählten Elements. Da die Bindungsenergien der Innerschalenorbitale mit der Ordnungszahl variieren, ist die Bindungsenergie und damit die kinetische Energie der Photoelektronen charakteristisch für ein bestimmtes Element. Ein XPS Spektrum  besteht aus scharfen Maxima und jeder Peak kann eindeutig einem Element zugeordnet werden. Aus der Feinstruktur der XPS-Peaks lassen sich noch mehr Informationen gewinnen. Zum Beispiel ist der "Chemical Shift" ist eine kleine Verschiebung der Linie, die vom Oxidationszustand der Atome abhängt. Für XPS wird Röntgenstrahlung im Energiebereich von 50eV bis zu 2000eV oder mehr benötigt. Im Labor wird diese Strahlung mit einer Röntgenquelle erzeugt, die aber nur sehr geringe Intensitäten liefert. Ein Synchrotron liefert Strahlung mit höherer Intensität. Es hat aber immer noch eine viel geringere Intensität als ein Laser. Laserintensitäten werden für die Untersuchung von Clustern in der Gasphase benötigt, da die Teilchendichte in einem massenseparierten Ionenstrahl sehr gering ist.

Das Problem ist, dass es keine Röntgenlaser gibt. Mit einer Ausnahme: den freien Elektronenlaser. Es gibt einige wenige Freie Elektronenlaser (FEL) weltweit, die Strahlung im Röntgenbereich liefern können. Für die Anwendung zur Oberflächenanalyse sind FELs kaum geeignet, da die Proben durch die hohe Intensität geschädigt werden. Das gilt auch für die Cluster, aber in einem Experiment an einem Ionenstrahl wird das Target nach jedem Laserpuls erneuert. Insofern ist ein FEL ein perfektes Instrument, um das Problem der fehlenden XPS-Daten an freien massenseparierten Clustern zu lösen und ein Clusterexperiment ist eine perfekte Anwendung für eine derartige Maschine, da es kein Problem der Targetschädigung gibt. Es gibt allerdings ein anderes Problem: Es gibt bisher nur einen FEL in Deutschland (FLASH), der immerhin Strahlung im nahen Röntgenbereich bis etwa 300eV liefern kann. Diese eine Maschine kann nur jeweils für ein Experiment genutzt werden. Es ist also schwierig, Strahlzeit zu erhalten, denn auch andere Forscher wollen diese Maschine nutzen.

Die Arbeitsgruppe in Konstanz sieht drei Möglichkeiten, XPS Spektren von massenseparierten Clustern aufzunehmen. Die erste wurde bereits realisiert. Die Konstanzer Arbeitsgruppe ist Mitglied der Cluster-FLASH Kollaboration. Dort ist es erstmalig gelungen. XPS Spektren masselektierter Clusteranionen  aufzunehmen (Aufbau Bild unten). Für Bleicluster konnte ein Nichtmetall-Metall Übergang bei einer Größe von n~20 nachgewiesen werden. Ab 20 Atomen zeigen die Bleicluster eine für Metalle typische größenabhängige Verschiebung der XPS-Linien (Diagramm unten).

FLASH_Setup

FEL Pb Clusters

 

Die anderen beiden Möglichkeiten, XPS Spektren von massenselektierten Clustern aufzunehmen, sind bisher Projektplanungen, die der Realisierung harren. Eine Vision ist die Erzeugung kurzwelliger Strahlung mit Hilfe eines intensiven Kurzpulslasers. In einer Gaszelle werden höhere Harmonische eines Pulses eines Titansaphir-Lasers erzeugt. Unter idealen Bedingungen (Fokussierung, Pulsform, Gasdruck, Wegstrecke im Gas) können Photonenenergien bis zu 100eV mit einigermaßen akzeptabler Intensität erzeugt werden. Mit diesen Lichtpulsen ließe sich sogar zeitaufgelöste XPS-Spektroskopie im Femtosekundenbereich durchführen.

Die dritte Möglichkeit ist die Nutzung des neuen European XFEL in Hamburg, der noch in Bau ist. Für ein derartiges Experiment gibt es bereits eine konkrete Idee und Proposal.

 

Publikationen:

V. Senz, T. Fischer, P. Oelßner, J. Tiggesbäumker, J. Stanzel, C. Bostedt, H. Thomas, M. Schöffler, L. Foucar, M. Martins, J. Neville, M. Neeb, Th. Möller, W. Wurth, E. Rühl, R. Dörner, H. Schmidt-Böcking, W. Eberhardt, G. Ganteför, R. Treusch, P. Radcliffe, and K.--H. Meiwes-Broer, "Core-Hole Screening as a Probe for a Metal-to-Nonmetal Transition in Lead Clusters", Phys. Rev. Lett. 102, 138303 (2009).

J. Bahn, P. Oelßner, M. Köther, C. Braun, V.  Senz, S. Palutke, M Martins, E. Rühl, G. Ganteför, T. Möller, B. von Issendorff , D Bauer, J Tiggesbäumker1 and K-H. Meiwes-Broer, „Pb 4f photoelectron spectroscopy on mass-selected anionic lead clusters at FLASH”, New J. Phys. 14 (2012) 075008.